近日，中科院青島生物能源與過程研究所崔光磊研究員帶領的固態能源係統技術中心在高比能鋰電池正極材料富鋰錳基層狀氧化物（LLOs）的陰離子氧穩定性調控和鋰離子傳輸異質研究方麵取得重要進展。相關成果分別發表在Advanced Energy Materials《先進能源材料》和Angewandte Chemie International Edition《德國應化》上。
  LLOs是一種新型的鋰電池正極材料，因兼具陰（O2-）、陽離子（Ni2+
、Co3+、Mn3+）的可逆氧化還原反應，具有遠高於高電壓鈷酸鋰、高鎳三元正極材料的放電比容量（≥ 280 mAh g-1）, 在開發高能量密度鋰電池尤其是全固態鋰金屬電池（能量密度預期超過550 Wh kg-1）時極具應用潛力。目前LLOs由於陰離子氧的氧化還原反應會導致非穩態O2p空穴和O2的產生，嚴重降低電池穩定性、循環壽命和安全性能，成為製約高比能、高安全固態電池技術發展的瓶頸問題，此外，LLOs材cai料liao在zai全quan固gu態tai電dian池chi中zhong性xing能neng快kuai速su衰shuai減jian的de微wei觀guan機ji製zhi尚shang未wei探tan明ming。因yin此ci，發fa展zhan創chuang新xin材cai料liao製zhi備bei技ji術shu解jie決jue其qi瓶ping頸jing問wen題ti
，探tan索suo先xian進jin表biao征zheng技ji術shu闡chan明ming富fu鋰li錳meng基ji全quan固gu態tai電dian池chi性xing能neng衰shuai減jian微wei觀guan機ji製zhi的de關guan鍵jian科ke學xue問wen題ti，是shi促cu進jinLLOs材料發展的重要前提。
  為解決上述問題，固態能源係統技術中心提出一種非恒溫燒結的新型材料製備技術
，實現了LLOs體相晶格氧的穩定化並減少了非穩態O2p空穴的產生。采用該技術製備的正極材料其放電比容量、循環穩定性等電化學性能與傳統恒溫燒結技術相比，得到顯著提升，此外非恒溫燒結技術的可行性在無鈷富鋰錳基正極材料體係（Li1.2Mn0.6Ni0.2O2）也得到了驗證（Advanced Energy Materials2022, 2202341），這為實現LLOs材料晶體結構、電化學性能的穩定化提供了重要指導。
  同時，該團隊基於原位差分相位襯度成像的掃描透射電子顯微鏡技術（DPC-STEM）
，首次研究了LLOs在硫化物固態電池中的電化學反應機製，觀測到LLOs材料中納米尺度的兩相分離（NCM111相和Li2MnO3相）是導致Li+在正極材料體相
、界麵處存在傳輸異質的決定因素，並嚴重限製了富鋰相Li2MnO3的容量發揮（Angewandte Chemie International Edition2022, e202209626）。該項工作研究了微觀晶體結構與鋰離子傳輸動力學、正極材料電化學性能之間的構效關係，揭示了全固態電池中LLOs正極材料性能衰減的微觀機製
，為精準優化LLOs材料的晶體結構、改善正極/電解質的界麵鋰離子傳輸動力學提供了指導。上述工作為開發高能量密度與高安全性的富鋰錳基硫化物全固態電池奠定了研究基礎。
  基於非恒溫燒結技術，調控LLOs晶格氧穩定性的工作中，論文第一作者為博士研究生張育涵
，通訊作者為崔光磊研究員、馬君副研究員
、德國馬普學會固體化學物理所胡誌偉教授和武漢工程大學/太原理工大學張鼎教授。基於原位DPC-STEM技術，揭示LLOs在硫化物全固態電池中性能衰減微觀機製的工作中，論文共同第一作者是天津理工大學碩士生劉博文、青島能源所博士後胡乃方、天津理工大學李超副教授
，通訊作者是崔光磊研究員、馬君副研究員和李超副教授。上述工作得到國家自然科學基金、中國科學院戰略先導項目、中科院青年創新促進會和山東能源研究院等項目的支持。